2002 tauchte er erstmals in der Welt der Pokerspieler auf. In Bellaggio nahm er am Five-Diamond World Poker Classic der World Poker Serie teil, die er auf Anhieb wegen seinen unberechenbaren Spiels gewann. Diesen Sieg wiederholte er ein Jahr später an gleicher Stelle. Einige Monate darauf belegte er den 1.Platz beim Poker Classic in Los Angeles. Im nächsten Jahr gewann er die PokerStars' Caribbean Poker Adventure und das WPT Bad Boys of Poker.
Nach verschiedenen Auftritten in Fernsehwettbewerben und dank seines unterhaltsamen Spiels, wuchs seine Beliebtheit vor allen bei den Damen. Vielleicht auch deshalb wurde er vom People Magazine 2004 zu den 50 sexiest man alive gewählt. Gus ist nicht verheiratet und die Damen der Gesellschaft können kaum auf eine langanhaltende Verbindung hoffen, denn seine Unabhängigkeit ist ihm heilig. Im gleichen Jahr durfte er seinen Händedruck und Unterschrift im Commerrce Casino auf der Poker Walk of Fame verewigen, gemeinsam mit Doyle Brunson und James Garner. ( Diese Auszeichnung erhilelt er für die Hauptrolle in Film „ Maverick”.)
Sein Lieblingsspiel ist Texas hold’em. Er liest nur ungern. David Sklansky Buch „Hold’em for Beginners” hat er gelesen und einige andere durchgeblättert.
In der Pokerwelt ist er als lockerer und agressiver Spieler bekannt, der mit x-beliebigen zwei Karten erhöhen und bluffen kann. Er spielt mit Anfangskarten, die kein Lehrbuch empfiehlt und macht mit extremen Karten hohe Einsätze.
Verbreitet ist das Motto „ Ich habe Gus”, wenn jemand miese Karten hat. Aber Gus Hansen spielt nur scheinbar verrückt, denn er versteht sich auf Wahrscheinlichkeitsberechnungen, wie kein anderer und ist besonders stark bei dem Spiel nach dem Flop. Geschickt liest er seine Gegner und mögliche Fallen. Er selbst ist unberechenbar, in einem Moment blufft er, im anderen lizitiert er entsprechend korrekter mathematischer Berechnungen. Oft bekommt er freie Karten, weil die Gegner Angst haben und befürchten, dass er erhöht. Er hat eine ganz besondere Begabung, nicht nur mit seinen Karten, sondern auch mit denen der Gegner zu spielen. Im Wissen, dass die Karten der Gegner wahrscheinlich schlechter sind als seine, sinkt die Bedeutung seiner eigenen Karten. Die Neugier hält er für seinen größten Fehler, da er dadurch unnötig viel callt.
Es gab einst Gerüchte um finanzielle Sorgen und Schulden in Millionenhöhe bei Doyle, die er allerdings längst wieder bezahlt hat. Auf alle Fälle hat er ein eigenes Domiziel in Monaco und Las Vegas und spielt regelmäßig in Bellagio.
In der Cash-Game Pokersendung des Senders GSN gewann er mit 575.700 $ den größten Pot in der dritten Staffel der Show, als er sich mit seinen 5♣ 5♦ dank der Gemeinschaftskarten 9♣ 6♦ 5♥ 5♠ 8♠ gegen Daniel Negreanus 6♠ 6♥ durchsetzen konnte.
Ende Januar 2007 gewann er das 10.000 A$ Main Event der Aussie Millions. Mit ihm am Finaltisch saßen unter anderem zwei Deutsche und Andy Black. Für den Sieg bekam er 1.5 Millionen A$.
